制備高滲透性能且高截留率的氧化石墨烯膜一直是難題和研究熱門。近日，浙江農(nóng)林大學(xué)教授陳亮團(tuán)隊通過實驗和理論結(jié)合，利用改進(jìn)電子束輻照還原方法，實現(xiàn)了在氧化石墨烯中對環(huán)氧基團(tuán)的精確去除，同時保留了大量羥基。該成果在線發(fā)表于《碳》雜志。

他們制備得到的石墨烯膜展示了出色的親水性、超高滲透性能和穩(wěn)定性能，為選擇性去除基團(tuán)類型以及石墨烯膜在污水處理等應(yīng)用提供了重要的理論和實驗基礎(chǔ)。

在該研究中，陳亮團(tuán)隊通過理論計算分析，發(fā)現(xiàn)利用氫自由基和環(huán)氧基團(tuán)反應(yīng)，能產(chǎn)生新的羥基基團(tuán)，這使得去除環(huán)氧、保留羥基成為可能。

研究團(tuán)隊進(jìn)一步通過改進(jìn)電子束輻照的實驗方法，形成以氫自由基為主的輻照環(huán)境，成功實現(xiàn)了環(huán)氧基團(tuán)的選擇性還原。制備得到的還原氧化石墨烯，在含氧量顯著下降的同時具有極好的親水性。更重要的是，制備的石墨烯膜在截留有機(jī)污染物和重金屬廢液時，展示出超高滲透性能和截留穩(wěn)定性能。

“我們通過選擇性還原制備的氧化石墨烯膜，在對污水中甲基藍(lán)、副品紅、羅丹明B等常見的有機(jī)染料和鐵離子、鉛離子、銅離子等過渡金屬離子進(jìn)行有效地截留的同時，還獲得了超高水通量。相比于普通的氧化石墨烯膜，所獲得的水通量提升了高達(dá)兩個數(shù)量級。該研究在氧化石墨烯膜低通量的難題方面取得的結(jié)果，將大大擴(kuò)展氧化石墨烯膜在污水處理中的應(yīng)用?！蓖ㄓ嵶髡咧?、團(tuán)隊負(fù)責(zé)人陳亮說。

氧化石墨烯片層中，環(huán)氧(C-O-C)和羥基(C-OH)是兩種主要的含氧基團(tuán)，其含量接近，并隨機(jī)分布在氧化石墨烯片層表面。

研究表明，羥基對氫鍵的形成有重要作用，可以促進(jìn)水分子在氧化石墨烯膜中的滲透，而環(huán)氧基團(tuán)對形成氫鍵的貢獻(xiàn)相對較小，對水分子和溶質(zhì)在通道內(nèi)的傳輸形成阻力，不利于水分子和溶質(zhì)的滲透。

研究認(rèn)為，如果能在保留羥基的同時，最大程度地減少環(huán)氧基團(tuán)，有望極大改善膜的滲透性及其他性能。但是傳統(tǒng)的還原方法，比如熱還原和化學(xué)還原法，能同時大幅度降低環(huán)氧和羥基，但均無法實現(xiàn)精確選擇性還原某一類基團(tuán)的目的。

該論文得到了國家自然科學(xué)基金委、浙江省自然科學(xué)基金委、浙江農(nóng)林大學(xué)?？蒲邪l(fā)展基金，上海同步輻射光源的資助和支持。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.09.076

作者：崔雪芹 陳勝偉 來源：中國科學(xué)報